1.同济大学生命科学与技术学院 上海 200092
2.中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800
汪世龙,男,1964年7月出生,1996年于中国科学技术大学获博士学位,辐射化学专业,教授,博士生导师
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汪世龙, 朱大章, 孙晓宇, 等. 4-氯酚的辐射降解机理研究[J]. 辐射研究与辐射工艺学报, 2005,23(2):70-71.
WANG Shilong, ZHU Dazhang, SUN Xiaoyu, et al. Degradation mechanisms of 4-chlorophenol by pulse radiolysis and γ-ray radiolysis[J]. Journal of Radiation Research and Radiation Processing, 2005,23(2):70-71.
用纳秒级电子脉冲辐解技术研究了4-氯酚等四种单取代酚在不同pH条件下与水合电子(e,aq,-,)、氢自由基(•H)、叠氮自由基(•N,3,)、羟基自由基(•OH)等活性粒子的反应,[1],,并对其瞬态吸收图谱进行归属,求得微观反应速率常数。研究表明:(1)4-氯酚/4-氯酚阴离子与e,aq,-,发生还原脱氯,形成p-羟苯基自由基/p-羟苯基自由基阴离子。4-氯酚与•H主要发生加成反应,形成环己二烯类的氢加成物。4-氯酚与•N,3,发生单电子转移,生成4-氯酚氧基。4-氯酚与•OH的反应途径与pH值有关:碱性条件下主要通过单电子转移形成4-氯酚氧基;中性条件下则通过苯环上的加成反应形成羟基加成物;酸性条件下,羟基加成物很容易消除水/氯化氢形成酚氧类自由基。氧气饱和体系中,分子氧进一步加成到4-氯酚与羟基自由基反应的瞬态产物的苯环上,形成过氧自由基。其它三种取代酚与上述活性粒子的反应机理和4-氯酚类似。(2)上述各反应速率常数表明四种取代酚更易被•OH氧化,而非被e,aq,-,还原;pH值及分子结构对各反应速率常数有影响。
Reactions of 4-chlorophenol, and other phenols, with e,aq,-, •H, •N,3, and •OH in aqueous solutions were studied by nano-second pulse radiolysis. The transient absorption spectra were attributed to determine the micro-reaction rate constants. It was found that the phenols were more easily oxidized by •OH than reduced by e,aq,-,; and pH value and molecular structure of the phenols affected the rate constants of the reactions.
4-氯酚降解机理脉冲辐解γ辐解
ChlorophenolsDegradation mechanismsPulse-radiolysisγ-ray radiolysis
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